高性能なハイエントロピーランタノイド酸化物触媒を開発 ― 従来より低温で安定したメタン酸化カップリング反応を実現 ―（鎌田慶吾教授）

東京科学大学（Science Tokyo） 総合研究院 フロンティア材料研究所の鎌田慶吾教授と東京大学 大学院工学系研究科 応用化学専攻の和知慶樹助教らの研究チームは、ランタノイド元素を組み合わせたハイエントロピー酸化物が、メタン酸化カップリング反応において優れた低温活性と長時間安定性を示すことを明らかにしました。

メタン酸化カップリング反応は、天然ガスの主成分であるメタンと酸素から、化学工業において重要な基幹化合物であるエタンとエチレンを直接合成する反応です。しかし、メタンの強固なC-H結合を効率的に活性化しながら、生成したエタンやエチレンが二酸化炭素（CO₂）まで過剰に酸化されるのを抑制する必要があるため実現が難しく、現在まで工業化には至っていません。従来の触媒では、反応に800℃程度の高温を要することや、長時間の反応による触媒活性の低下が課題とされていました。

本研究では、5種類以上のランタノイド元素を混合したハイエントロピー酸化物に着目し、研究室が独自に開発したゾル-ゲル法を用いてナノ粒子触媒を合成しました（図1）。その結果、1種類のランタノイド元素からなる酸化物と比較して、本触媒は高いエタン・エチレン収率と長時間安定性を示しました。また、構成するランタノイド元素の平均イオン半径を指標として、触媒表面の塩基性を調整できることを見いだし、メタン酸化カップリング反応に有効な中強度の強さを持つ塩基点を効率的に形成することに成功しました。さらにハイエントロピー化による触媒構造と塩基点の安定化が、触媒の長寿命化につながることを明らかにしました。本研究は、ハイエントロピー効果を利用した触媒設計が、天然ガスからの化学品を製造するための高性能な選択酸化触媒を開発するうえで、有力な設計指針となる可能性を示しています。

本研究成果は、10月8日付（現地時間）に米国の「Journal of the American Chemical Society」誌に掲載されました。